科研成果
    块体样品中亚纳米深度分辨和单原子掺杂的倾转耦合多片层电子叠层成像技术
    2025-07-08

        原子尺度微观结构高精度解析是构建材料和器件性能起源的重要基础之一。扫描透射电子显微镜(STEM)是原子结构分析最常用的原子分辨率表征技术,但是其透射投影的成像模式极大地限制了轴向的深度分辨率和块体内单个掺杂原子的探测。传统的电子层析(electron tomography)技术虽然能获得原子级分辨率的三维空间信息,但需通过大角度倾转样品并采集数十至数百张投影图像,不仅耗时且对样品和成像系统的稳定性要求极高。近年来发展起来的多片层电子叠层成像(MEP)技术可通过重构单次投影的四维STEM (4D-STEM)数据集实现优于2~3纳米的深度分辨率,但距离三维原子分辨率结构解析仍有很大差距。

        近期,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心先进材料实验室A01组陈震特聘研究员与合作者提出了一种新型电子显微成像技术——倾转耦合多片层电子叠层成像(Tilt-Coupled Multislice Electron Ptychography, TCMEP),成功将深度分辨率从约3纳米提升至亚纳米级别(0.9纳米),并首次实验实现了块体晶体内单个掺杂原子的三维定位及晶格畸变的精准观测。这一突破为材料科学、凝聚态物理及半导体器件研究提供了全新的高精度分析手段。

    该工作提出的TCMEP技术结合了小角度倾斜样品(最大倾斜角小于10°)与多个数据集耦合重构的算法,显著提升了深度分辨率。其核心原理在于:样品倾斜后,电子束的散射信息覆盖更高角度,通过并行处理多个倾斜角度的4D-STEM数据集,重建出共享的三维多片层物体模型,有效地补充了部分缺失的三维信息。该工作首先通过模拟展示出TCMEP可以在小的倾转角()和较低的电子剂量下实现接近原子水平(0.4纳米)的深度分辨率和显著增强的单原子探测能力,较传统MEP技术的深度分辨率提升3倍以上,电子剂量降低超过2个数量级。该工作进一步利用扭曲双层SrTiO3样品,实验成功展示了界面层析效果,深度分辨率可达0.9纳米。随后,利用TCMEP,该工作实现了镨掺杂的钴酸钙氧化物(Pr0.05Ca0.95)2Co2O5薄膜中微量镨原子在钙晶格中的选择性占位。深度剖面分析显示,TCMEP可分辨相邻4纳米的两个掺杂原子,并量化了镨掺杂引起的晶格畸变(平均位移5-10皮米)。这种新的TCMEP成像技术具有很多优势:首先,仅需有限几度倾转角,不需要专用的大角度倾转层析样品杆;其次,具有极高的电子利用效率,有效减少电子束对样品的辐照损伤,适用于电子束敏感材料;第三,对轻元素敏感,可同时解析轻重原子(如氧、硼)及单原子缺陷。有望广泛应用于高温超导体、半导体和拓扑织构等复杂体系的三维解析,特别是痕量元素及其关联结构畸变的精确探测。

    该工作受到科技部和基金委等经费支持,博士生董泽昊为第一作者,陈震为通讯作者,文章的合作者还包括清华大学王亚愚教授和于浦教授,台湾成功大学杨展其教授,赛默飞刘苏亚博士等。相关成果以“Sub-nanometer depth resolution and single dopant visualization achieved by tilt-coupled multislice electron ptychography”为题发表于国际学术期刊《Nature Communications》。文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-025-56499-1

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    1,左图:实验示意图,通过小角度倾转样品θ实现不同投影下的4D-STEM数据采集;中图:不同倾转对三维信息的补充效应;右图:实验实现的样品表面下两个不同深度(14 nm19 nm)镨原子的空间位置定位及其关联原子结构畸变。